Research progress on influencing factors of pyrolysis of municipal sludge and residueFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
recyclingFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
LU Dachuan GU Weihua ZHAO Jing ZHUANG Xuning DONG Bin BAI JianfengFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
School of Resource and Environmental Engineering, Shanghai Polytechnic University College ofFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
Environment, Zhejiang University of TechnologyFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
College of Environmental Science andFQP知覽論文網 FQP知覽論文網
Engineering, Tongji University
FQP知覽論文網 Abstract：Pyrolysis, as a new sludge treatment technology, has been widely concerned by the society for its advantages of thorough treatment, high resource utilization, less pollution and solidification of heavy metals. The sources, types and characteristics of municipal sludge will affect the structure and properties of pyrolysis residue. Understanding the pyrolysis process of municipal sludge is an important basis for subsequent residue recycling. This paper summarizes the pyrolysis technology of municipal sludge, the influencing factors of pyrolysis process and the migration behavior of heavy metals, and analyzes the application of pyrolysis residue in construction materials, biofuels, landfill soil, adhesives and porous adsorption materials. On this basis, it is pointed out that further in-depth exploration of pyrolysis process and efficient utilization of pyrolysis residue for different sources and types of municipal sludge is the focus of future research. This study can provide reference for the pyrolysis and resource utilization of municipal sludge in the future.FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
Keyword：municipal sludge; pyrolysis; residue; resource recovery;FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
隨著中國城鎮化進程不斷加速推進，城市污水的排放量成倍增加，城市污泥（MSS）作為城市污水處理的副產品，產生量也急劇增加[1]。雖然國家和社會已在MSS處理方面做出了努力，但是其處理對環境保護產生了嚴重挑戰。大量的污泥對土地資源空間造成巨大壓力，對環境和人類健康產生威脅。將未經處理的MSS直接用于農田會污染土壤和地下水，通過食物鏈和大氣循環影響陸地生態系統和人類健康[2]。MSS的主要特點是有機物含量高、水分含量高和揮發性碳含量高，主要富含蛋白質，植物生長的營養物質以及各種有害物質，如重金屬、病原體、農藥和持久性有機污染物等，同時還有多糖、酚類、N、P、K等二次利用物質[3]。據估計，中國污水污泥的年產生量將超過6000萬t而目前全國污泥的有效處理率僅為30%左右[4]。由于中國長期存在“重水輕泥”的現象，污泥的合理處置和循環利用已迫在眉睫。對于城市污泥，如何將其有效綠色處理、資源性物質回收利用是一個亟待解決的重大問題。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
傳統污水污泥處置方法一般是填埋、焚燒、堆肥、海洋傾倒、農業應用及厭氧消化等。目前歐洲已經將厭氧消化廣泛應用于污水處理廠，但在中國占的比重卻很低[5]，主要是中國污泥的含水率高，有機物含量低，造成低甲烷產量和低沼氣濃度，成本高的同時能源效率低。填埋作為傳統、使用最廣泛的污泥處置方法，不僅占用大量土地資源，而且對土壤、水、植物造成二次污染，威脅自然環境[6]。堆肥能夠有效降解污泥中有機物，將有機質轉化為腐殖質并殺死各類病原菌，但不可避免地產生惡臭氣體，污染區域環境[7]。焚燒是污泥處置和可燃危險廢物處置的有效手段[8]，利用焚燒爐對MSS進行加熱和干燥，高溫氧化有機物，不僅處理徹底，而且產生的熱量可用于污泥干燥，顯著降低環境成本[9]。污泥熱解技術因“減量化、無害化、資源化”的優勢近年來備受關注。熱解相比于焚燒，污泥量顯著減少的同時，可以有效抑制二噁英生成，固化重金屬使其不易浸出，成本低，污染少，適用于各種不同性質、不同來源、不同規模的污泥處置[10]。對于傳統燃燒技術，熱解是在無氧高溫（300~1000℃）條件下進行，并且產品有多種回收利用方式；傳統燃燒技術產品多用于供熱和發電，環保問題相對突出。此外，污泥熱解可以實現污泥的資源化，殘渣可被作為吸附劑，也可被作為生物燃料等[11]。因此，污泥熱解殘渣的回收和資源化利用已然成為制約污泥熱解技術發展的關鍵之一。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
目前，研究學者在含油污泥熱解及資源利用方面已有大量報道，對城市污泥熱解的研究，尤其是熱解因素的影響和殘渣利用甚少，因此本文對城市污泥熱解影響因素以及殘渣資源化利用現狀進行了概述，并對城市污泥熱解殘渣的研究方向進行了展望，以期為中國城市污泥熱解殘渣處理技術以及殘渣的資源化利用提供參考。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
1 城市污泥熱解技術FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
城市污泥（MSS）熱解工藝是污泥或有機材料在300~1000℃的溫度范圍內，充滿惰性氣體、非燃燒環境下發生的熱化學裂解反應，在這個過程中，有機成分被轉化為生物熱解油、合成氣以及含碳殘渣[12,13]。與焚燒不同的是，污泥熱解后二次污染較少、工藝靈活以及產品選擇性高，這也是熱解技術逐漸受到關注的原因之一[14]。熱解一般分為緩慢熱解和快速熱解，緩慢熱解是指污泥在277~677℃下，通過降低加熱速率和增加停留時間，使得固體及殘渣產量最大化的熱解方法，快速熱解是指污泥在577~977℃下，增大加熱速率和減少停留時間，從而使得固體產物少，生物油及合成氣產量高的熱解方法[15]。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
城市污泥熱解處理的方法一般有微波法、馬弗爐法、等離子體法以及管式爐法等（表1）。與馬弗爐不同的是，管式爐操作容易，便于控制，對熱解過程產生的固、液、氣三相產物具有良好固定和收集的作用；微波法能固定殘渣中的重金屬，但處理過程需要添加大量碳化硅，能耗和成本高[16,17]；等離子體法主要用于電鍍污泥，污泥適用范圍小，需要大量石英砂，對能耗要求高[18,19]。因此，考慮能耗、成本和經濟效益，利用管式爐對污泥進行熱解是污水處理廠常用的方法。MSS熱解工藝過程分為3個階段[20]，第一階段是在100~300℃下，對易于降解的有機物、微生物體的輕微分解以及水分的析出。Ali等[21]研究發現，污泥在室溫升溫到200℃，熱重曲線（DTG）失重峰很小，主要是污泥干燥失去水分，部分脂肪化合物開始熱解。第二階段是在300~500℃，包括脫羰、脫羧、脫羥基等，解聚MSS中的有機物，使其成為羰基、羥基、羧基或其他官能團，從而形成揮發性產物及苯系物[例如H2、CO、CO2、H2O、CxHy（x<5）、焦油和苯、甲苯、乙苯和二甲苯]以及非揮發性半焦。Lee等[22]對MSS的催化裂解進行了測試，結果表明，MSS經過熱分解轉化為碳氧化物、烷酸、含氮熱解物，通過脫氫、脫羧、脫羰以及催化裂解等，使有機物分解形成揮發性產物及苯系物。第三階段是在500℃及以上，揮發性產物（主要是一級焦油）分解為低分子量氣體和二級焦油，長鏈碳氫化合物降解為較小的碳氫化合物，隨著溫度的升高，焦油發生的熱轉化越多，部分焦油（即未消化的一級焦油和一部分二級焦油）被重新組合和聚合，形成煙氣、合成氣或煤渣。Kessas等[23]利用砂和橄欖石流化床試驗對污泥在700~890℃進行熱解研究，結果表明，溫度從700℃提高至890℃，合成氣產量增加了0.681Nm3/kg，焦油轉化率減少了0.32。因此，熱解溫度愈高，焦油熱轉化產物越多，裂解重整使得合成氣產量增加。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
2 影響城市污泥熱解的因素分析FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
了解城市污泥熱解特點是能否更好開展污泥處理處置和殘渣再利用的關鍵，其中污泥熱解溫度、升溫速率、停留時間等特征參數，是影響熱解產物的性質、分布和可為后續的殘渣資源化利用提供可靠參考。城市污泥熱解影響參數主要包括溫度、升溫速率、停留時間、壓力、污泥粒度以及反應氣氛等。這些參數影響著污泥熱解產物的性質，然而重要的因素是溫度、升溫速率以及停留時間。本文綜述了溫度、升溫速率、停留時間對城市污泥熱解的影響。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
2.1 溫度對城市污泥熱解的影響FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
溫度是研究人員在污泥熱解過程中研究最多的因素。它對污泥熱解產物的分布和特性有很大的影響。事實上，隨著污泥熱解反應溫度的不斷升高，最初觀察到污泥中大部分水分的蒸發；隨后反應開始釋放出揮發分及生成熱解油，包括之后的脫氧、脫羧及二次裂化等。此外，熱解溫度的升高大大改善了反應爐內的吸熱反應，開始熱解油的分解，產生更多的合成氣及氣體產物[24]。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
對污泥熱解溫度進行階段性分析可以了解污泥的成分組成，加深對城市污泥熱解過程的理解。Djandja等[25]研究450~650°C溫度下的產物分布，在此區間有機鍵斷裂，熱解油產率逐漸增加，隨著溫度升高，熱解油中的鍵活性斷裂，氣體產量增加。這與Udayanga等[26]研究的結果相同，隨著熱解溫度升高至400℃時，MSS中開始低分子量碳氫化合物和高分子量有機化合物的降解和揮發，熱解產物急劇析出，造成MSS熱解整個過程最高的質量損失（47%）。如圖1所示，在300℃左右，出現最大的失重峰，說明MSS分解迅速。當溫度升高至900℃時，出現了一個小的失重峰的原因可能是碳酸鹽化合物的分解以及交聯反應[27]。另外，污泥含水率的不同，溫度對熱解的影響也有不同。郭朝強等[28]研究在同一溫度下不同含水率污泥的熱解過程，結果表明，在600°C下，60%含水率的污泥最先熱解完畢形成渣態，70%含水率的污泥次之，80%含水率的污泥最后形成渣態；隨著含水率的增加，同一溫度下H2的含量先增后減，CO含量逐漸下降。因此，選擇合適含水率的污泥熱解將益于生物燃料方向的研究。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
城市污泥中的重金屬主要以碳酸鹽、磷酸鹽、硅酸鹽、氫氧化物、硫化物以及絡合物的形式存在，自由離子的形式很少[29]。因此，重金屬的遷移行為特性與其形成的化合物類型、沸點緊密相關。當反應溫度達到金屬或其化合物相應的沸點時，會轉化成氣體揮發導致重金屬在焦炭中的濃度偏低。研究表明[30]，環境生物利用度、生物毒性和遷移率通常被重金屬化學形態決定。根據BCR順序提取法[31]，金屬分為以下4個部分：酸溶性部分（弱酸提取態，F1）、可還原態部分（F2）、可氧化態部分（F3）、殘渣態部分（F4）。其生態毒性強弱順序如下：F1＞F2＞F3＞F4。并且F1+F2是重金屬生物可利用態，F3+F4是重金屬穩定態。Wang等[30]研究發現在350℃時，污泥生物炭的F1+F2組分中6種重金屬含量下降（Zn、Cu、Cr、Pb、Ni、Cd）；當溫度在750℃時 ，F1+F2中Cr的質量分數下降了31.59%，F3+F4中Cr的質量分數上升了31.59%，表明溫度升高有助于固定污泥中的重金屬，降低其生物利用度、遷移率和環境生物毒性。這與Zhang等[32]研究結果類似，隨著熱解溫度升高，Cr、Cu等金屬以生物可利用態存在于污泥組分中，并和碳酸鹽等有機物相結合，更利于穩定。這與姜媛媛等[33]結論一致。這也說明了熱解溫度的變化使重金屬化學形態發生了變化。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
2.2 升溫速率對城市污泥熱解的影響FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
如圖2中TGA曲線可以發現[34]，將升溫速率從10℃/min增加至30℃/min對MSS的分解曲線有輕微的影響，這可能是升溫速率間隔較窄的緣故，并且隨著升溫速率的增加，導致分解反應向高溫區轉移，尤其是在b和c階段。這與呂太等[27]進行的研究一致，由于升溫速率越快，污泥揮發分在比原來更高的溫度下分解析出，導致鏈條反應，使得MSS整體熱解溫度升高。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
隨著熱解溫度達到高溫區，揮發分的析出量也開始逐漸減少。郭晉榮等[35]研究表明，一方面熱解過程產生的自由基具有較高活化能，與其他基團（H、CxHx）等結合產生難降解揮發的油類物質，不利于污泥中揮發分的析出；另一方面，升溫速率的升高導致內部溫度高于外部溫度，炭化程度加劇，分解反應提前終止，導致揮發分析出量的減少。茆青等[36]指出，污泥熱解中重金屬的殘留率與升溫速率有關，升溫速率越大時，重金屬的殘留率越大，這可能是由于污泥內外部溫度不一，導致重金屬析出量減少。此外，污泥種類的不同，升溫速率的影響也有所不同。閆云飛等[37]對不同來源污泥進行失重率的研究，結果表明，升溫速率增大，印染和污水處理廠污泥總失重量減少，而中藥污泥總失重量增大。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
2.3 停留時間對城市污泥熱解的影響FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
污泥熱解停留時間的不同，MSS降解的產物和產量也會不同。Wang等[38]研究了城市污泥與農業秸稈共熱解制備生物炭，研究結果表明，較長的停留時間允許更易揮發的生物質分子被裂解，更多的有機物被分解，有助于生物炭中孔結構的產生和擴展，同時在30~90min內，生物炭中重金屬的含量隨停留時間的增加而增加，這可能是由于C、H、O和N的損失隨著停留時間增加而增加，導致這些金屬的含量也相對增加。黃靜等[39]也有類似的結論，隨著固體停留時間的增加，熱解油轉化率提高，氣相產物和固相產物也隨之增加。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
污泥熱解不同影響因素效果比較見表2。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
一般污泥熱解機理見圖3。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3 熱解殘渣資源化應用FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
城市污泥熱解殘渣的處理是城市發展過程中必須研究的重大課題之一，結合城市污泥殘渣的特點，在開展殘渣資源化利用的同時不但要緊緊圍繞當地經濟效益，而且要預防殘渣再生產品對環境的二次污染。污泥熱解殘渣的主要利用方向可作為生物燃料、填埋場覆土、建筑材料原料、粘合劑、絮凝劑以及燒結磚等（如表3、圖4）。至此，本文主要從生物燃料、生產建筑材料原料、粘合劑以及多孔吸附材料等進行概述。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3.1 作為建筑材料FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3.1.1 作為制備陶粒原材料FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
城市污泥熱解殘渣因其優異的結構特征，因此其用作制備陶粒被認為是一種很有前途且應用廣泛的方法。污泥陶粒用作建筑材料一般具有高滲透性、耐熱性、孔隙率、比表面積、強度高和耐化學性等特性[40]。利用污泥殘渣制成污泥陶粒，不僅能夠降低處置成本，同時還可以避免殘渣堆肥、填埋帶來的二次污染，是良好的資源化途徑，也是符合中國“雙碳”下的綠色發展目標。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
張曉亞等[41]利用城市污泥殘渣制備陶粒，研究結果表明，在混凝土中加入25%的污泥陶?？梢蕴岣呋炷恋谋馗魺嵝阅?，與一般的建材相比，此污泥生物炭制成的陶粒強度高，耐腐蝕，抗壓能力顯著，是一種可行性很高的建筑材料。Wang等[42]為了提高污泥陶粒的質量，研究總結出污泥殘渣制備陶粒的最優條件：污泥殘渣混比50％以下，預熱條件（300~500℃，30min）以及熱解環境（1000~1200℃，30min）。在此條件下殘渣制成的陶粒不僅可以作為生物濾池及CW基質濾料，而且還能固定重金屬，使陶粒中重金屬的浸出量不超過安全標準限值。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
徐奔奔等[43]研究氟化鈣污泥與石尾礦高溫燒結下制備建筑陶瓷材料，結果表明：在氟化鈣污泥30%，石尾礦65%，5%氧化鋁，1200℃下可以固定污泥中的氟，得到成型的陶瓷片。Amin等[44]以城市干污泥為原料，按5%~35%的添加量添加到標準地瓷磚混合物中，在1150℃下燃燒浸泡15min，最終獲得了ISO標準的瓷磚。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3.1.2 作為水泥、制磚原料FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
Chang等[45]研究發現，污泥殘渣作為一種替代原材料，殘渣安全使用混合比例高達15%，用于生產具有類似礦物成分和與傳統硅酸鹽水泥性能特質相當的生態水泥，與未經處理的污泥相比，生態水泥污泥灰分含量高，使得其具有高火山灰活性，大大改善了水泥的結構性能。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
胡名衛等[46]采用城市污泥經過高溫燒制進行污泥制燒結磚的研究，結果表明，在污泥摻量為15％、800℃下，磚體密度低、抗壓強度大，且外觀黏土可塑性強，可用于建筑用磚，不僅促進污泥無害化處理、還能夠減少對環境的過度開發。Areias等[47]將城市污泥在850℃、質量分數為15%的條件下生產黏土磚，成本僅相當混凝土成本的16%，為高溫下燒制的普通黏土磚成本的20%，大大節省了資源，產生了極好的經濟效益。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3.2 作為生物燃料FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
由于地球化石燃料不斷枯竭，生物燃料作為替代傳統化石礦物柴油的一種替代燃料[48]，越來越引起科學界的重視。“生物燃料”主要是指來源于生物可再生原料轉化的固液氣三相燃料[49]。MSS因其成本低、可利用性強，其油脂可以通過熱解轉化為生物油，正受到全世界的廣泛關注，因為它是一種豐富的有機廢物，并且含有大量的脂類化合物，這就使MSS[50]在制備生物燃料方面具備巨大的優勢。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
Ghodke等[51]對城市污水污泥進行熱解，在熱解溫度達500℃時，生物油的產率為22.4%，熱解氣體的產率為18.9%。結果分析表明，生物油具有更高的H/C比（3.49）和更低的O/C比（1.10），適用于發動機。而制成的生物炭含有大量的碳、磷、鉀元素，可在農業上用作有機肥料。Wang等[52]也有發現，他們研究了污泥和高濃度含酚廢水的水熱炭化（HTL），通過污泥中酚類和生物聚合物發生縮聚反應，得到一種熱值高、灰分低的固體生物燃料。Seiple等[53]也有類似的結論，HTL通過將未充分利用的城市污泥轉化為經濟高效的生物燃料，不僅大大減少成本，同時還可回收營養物和金屬。Tawalbeh等[54]通過改變污泥中纖維素纖維的形態來提高再生產品的增值，報告結果表明，利用這些污泥材料將有希望成為氫氣生產的替代品。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
3.3 其他方面FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
有報道稱把污泥作為填埋場覆土是一種良好的資源化方法[55]，能夠節省大量優質土地資源，將污泥渣作為改良劑可有效減少土壤的熱收縮性，達到了填埋場覆土的使用標準。Gonzalez等[56]則是利用污泥制備生物炭作為粘合劑，顯著提高了土壤的抗剪強度和壓縮性。而利用木材和污泥混合熱解制備水泥基復合材料，能夠提高建筑材料的電磁屏蔽能力[57]。Liang等[58]以椰子殼和城市污泥共熱解合成一種高性能活性炭，不僅能夠重復利用處理后的污泥和農業廢物，還能將廢物變成多孔吸附劑，用于農業生產、產品提純、污水處理廠排氣吸附等，將污泥再生產品優勢最大化。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
4 結語FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
本文對城市污泥熱解技術、熱解殘渣影響因素及殘渣資源化研究進行了概述。通過分析比較不同的城市污泥熱解工藝，管式爐法因處理簡易、成本低、適用于大規模工業生產等優于其他熱解方法；通過分析污泥熱解的影響因素，尤為重要的是控制實驗溫度，階段溫度的高低、升溫的快慢，都會直接或間接地影響到重金屬在殘渣中的固定和富集；通過概述殘渣的利用領域，如生物燃料、建筑材料等，為后續熱解殘渣資源化研究提供了參考和思路。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
雖然污泥熱解技術和殘渣的資源化已經取得了初步成效，但是由于殘渣的組成結構及特性受到城市污泥的來源、種類、熱解條件、后置處理條件等不同的影響，殘渣的結構差異較大，導致不能很好地對口進行資源化利用。因此，對于上述問題，本文在以下兩個方面提出進一步展望：FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
1）針對不同來源、種類的城市污泥，繼續深入開展城市污泥處理熱解工藝，尋求不同參數對污泥熱解殘渣的影響規律；FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
2）將城市污泥熱解殘渣的應用延伸到其他領域，對于殘渣中富集的重金屬，如Pb、Cr、As等，如何高效利用，是實現城市污泥熱解殘渣無害化、資源化利用的重大考驗。FQP知覽論文網 FQP知覽論文網
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